В конце XIX века Вяземские породнились с Шереметевыми, и последним законным владельцем Остафьева стал граф Сергей Дмитриевич Шереметев (1844-1918 гг.), историк, член Российской академии наук.
В юбилейный 1899 год он открыл в усадьбе общедоступный пушкинский музей. С.Д. Шереметев сделал все, чтобы сберечь усадьбу и сохранить ее раритеты. Через год после приобретения усадьбы, 26 мая 1899 года, в Остафьеве торжественно праздновали столетие со дня рождения А.С. Пушкина. К этому дню Шереметевы открыли усадьбу для широкой публики, по существу, превратив её в один из первых в России музеев, связанных с именем поэта. Они выпустили открытки с видами усадьбы, карамзинской комнаты с реликвиями А.С. Пушкина, аллеей «Русский Парнас» и интерьеров дома, издали пять томов «Остафьевского архива», 12-томное собрание сочинений П.А. Вяземского, сочинения П.П. Вяземского.
В 1911 и 1913 годах Шереметевы установили в усадебном парке памятники Н.М. Карамзину, В.А. Жуковскому, А.С. Пушкину, П.А. Вяземскому. Их открытие происходило в торжественной обстановке. Присутствовали многочисленные гости из Москвы, Петербурга, других городов. В 1914 году был установлен памятник П.П. Вяземскому.
При Шереметевых в Остафьеве снова стали бывать деятели литературы и искусства: П.И. Бартенев, Л.Н. Майков, Н.П. Барсуков, историки И.С. Беляев и Б.Д. Греков, поэт А.А. Голенищев-Кутузов, художник Н.З. Панов и многие другие. Здесь вновь воцарилась атмосфера уважения к прошлому усадьбы, к её славным традициям.
"... Остафьево с его коллекциями и воспоминаниями, касающимися Карамзина, Жуковского, Пушкина, князей Вяземских, представляет собой, благодаря графу С.Д. Шереметеву, сплошной музей, имеющий всенародное значение".
Из протокола Императорского Петербургского Университета за 1914 год.